Pour répondre à ses différentes missions, l'Association anime le Musée Rousseau de Môtiers, édite un Bulletin annuel offrant des études originales sur l’écrivain, ses œuvres et leur réception et organise des manifestations, telles que conférences, expositions, spectacles.
Jean-Jacques Rousseau vécut à Môtiers de juillet 1762 à septembre 1765. Lorsqu’il quitta le pays de Neuchâtel, il laissa de nombreux manuscrits à Pierre-Alexandre DuPeyrou qui, après la mort de son ami, rassemblera encore la correspondance de Rousseau puis léguera cette précieuse collection à la bibliothèque de Neuchâtel. Aujourd’hui, le fonds Rousseau de la BPUN est un des deux plus importants au monde.